Methods for characterization and their influence on the structure of silicon-rich zeolites

Abstract

H, Li, Na, Cs, NH₄, Mg and Al-ZSM 5 zeolites and H and NH₄-mordenites were studied by DTA, X-ray diffraction, TPD and adsorption measurements. The stability relating to dealumination and structure destruction depends on the nature of the cation.

H and NH₄-ZSM 5 were strongly dealuminated to silicalitelike phases in the temperature range 973–1273 K during the course of the DTA measurement. NH₄-mordenite was dealuminated below 873 K in the TPD experiment on the deammonization.

The thermal destruction of ZSM 5 containing Na⁺, Mg²⁺, Al³⁺ and Cs⁺ ions begins at about 1400 K. Excess sodium ions present in the original Na-ZSM 5 decreased the thermal stability. For H and NH₄-mordenites, complete amorphization was found at 1270 K.

Zusammenfassung

H-, Li-, Na-, Cs-, NH₄-, Mg- und Al-Zeolithe ZSM 5 sowie H- und NH₄-Mordenit wurden durch DTA, Röntgenbeugung, temperaturprogrammierte Desorption (TPD) und Adsorptionsmessungen untersucht. Die Stabilität gegenüber Dealuminierung und Strukturzusammenbruch hängt von der Art des Kations ab. H- und NH₄-ZS_M 5 werden im Verlauf der DTA-Messungen im Bereich 973–1273 K zu Silicalit-ähnlichen Phasen dealuminiert. NH4-Mordenit wird unterhalb 873 K bei der Ammoniakabspaltung im TPD-Experiment dealuminiert. Der thermische Zusammenbruch von Na-, Mg-, Al- und Cs-ZSM 5 beginnt um 1400 K. Im ursprünglichen NaZSM 5 vorhandene überschüssige Natriumionen verringern seine thermische Stabilität. Für H- und NH4-Mordenit wird bei 1270 K vollständige Amorphisierung gefunden.

Резюме

Методами ДТА,. рентген офазового анализа и адсорбции изучены H, Li, Na, Cs, NH4, Mg, Al ZSM 5 цеолиты и Н-, NН4-морден иты. Устойчивость к деалюминированнию и характер деструкции зависят о т типа катиона. Методо м ДТА установлено, что обра зцы Н- и NH4-ZSM 5 в интервале температ ур 973–1273 подвергаются интенсивному деалюм инированию с образов анием силикатоподобных фа з. При проведении ТПД экспериментов устан овлено, что NH4морденит деалюминируется ниж е температуры 873 К. Терм ическая деструкция образцов ZSM 5 цеолитов, содержащих коны натрия, цезия, маг ния и алюминия, начинается при температуре около 1400 К. Наличие избы точных ионов натрия в исходном образце цеолита NaZSM 5 уменьшает его термоу стойчивость. Полная а морфизация Н/NН4-морденита происхо дит при 1270 К.