Rheological properties of road bitumens

Summary

The rheological behaviour of eight specimens of bitumens which can be used in asphalt cements has been studied. These are oxidized bitumens of different group composition and degree of oxidation, as well as a specimen of residual bitumen. They were investigated over a wide range of shear rates, frequencies, deformation amplitudes, and temperatures.

The bitumen flow may be attended by accumulation of elastic (recoverable) deformations. In the region of low shear stresses the relationship between recoverable deformation and stress corresponds to the Hooke law in shear, and its value depends on the asphaltene content. In the high-stress region the recoverable deformations of the bitumens investigated may reach 0.6 relative unit.

Oxidized and residual bitumens of identical group composition show a practically identical viscoelastic behaviour. Depending on the asphaltene content, the rheological behaviour of bitumens may vary from one typical of polymer systems to one typical of disperse systems. It has been established experimentally that for bitumens with a weakly developed structural skeleton the shear stress in stationary flow coincides with the loss modulus in small-amplitude cyclic deformation provided the shear rate and frequency are numerically equal. For structurized bitumens, no correlation of this kind is observed.

Bitumens are systems sensitive to the amplitude and frequency of oscillatory shear. The viscosity and dynamic characteristics of bitumens change substantially under the effect of large-amplitude oscillatory shear. The scope of these changes is essentially determined by the asphaltene content. The frequency dependence of the dynamic characteristic enables one to isolate two characteristic regions of viscoelastic behaviour of bitumens: the flow region and that of transition to the storage modulus plateau. The intensity of the change in the dynamic characteristics in the flow region strongly depends on the group composition of the bitumens.

The initial values of the relaxation time of bitumens corresponding to their initial undeformed state have been determined from dynamic measurements at low frequencies by extrapolating to the zero frequency. This is one of the most structure-sensitive parameters of the bitumens. The use of this relaxation time makes it possible to plot a generalized relaxation characteristic of the bitumens, which is invariant to the structure and type of the bitumen, the manufacturing process, the nature, the depth of oxidation, the temperature and frequency of coercion.

A generalized temperature dependence of the reduction coefficient described by an equation of the type of Williams-Landell-Ferry has been obtained. The softening point of the bitumen was adopted as the reduction temperature. A method for evaluating the viscoelastic behaviour of bitumens on the basis of the known flow curve at a single temperature, the softening point, and the relaxation time at a single frequency is proposed.

Zusammenfassung

Das rheologische Verhalten von acht Bitumenproben, die für Asphalt-Zemente Verwendung finden, wird untersucht. Es handelt sich dabei um oxidierte Bitumina verschiedener Zusammensetzung und mit verschiedenem Oxidationsgrad, sowie um eine Probe Rückstands-Bitumen. Diese werden über einen weiten Bereich von Schergeschwindigkeiten, Frequenzen, Deformationsamplituden und Temperaturen untersucht.

Das Fließen der Bitumina kann von elastischen Deformationen überlagert werden. Im Bereich niedriger Schubspannungen entspricht die Beziehung zwischen rückstellbarer Deformation und Spannung dem Hookeschen Gesetz für Scherung, mit einem vom Asphalten-Gehalt abhängigen Wert des Moduls. Im Bereich hoher Spannungen erreicht die rückstellbare Deformation der Bitumina etwa 60%.

Oxidierte und Rückstands-Bitumina von übereinstimmender Zusammensetzung zeigen ein praktisch übereinstimmendes viskoelastisches Verhalten. Je nach dem Asphaltengehalt variiert das rheologische Verhalten der Bitumina vom typischen Verhalten eines Polymersystems bis zu dem eines dispersen Systems. Es wird experimentell nachgewiesen, daß für Bitumina mit einem schwach entwickelten Struktur-Skelett die Schubspannung bei der stationären Scherung mit dem Verlustmodul einer periodischen Deformation bei kleiner Amplitude übereinstimmt, wenn man die Schergeschwindigkeit mit der Frequenz gleichsetzt. Dagegen ist für strukturierte Bitumina kein derartiger Zusammenhang feststellbar.

Die Bitumina sind empfindlich gegenüber Amplitude und Frequenz einer periodischen Deformation. Sowohl die Viskosität als auch die dynamischen Moduln ändern sich unter dem Einfluß von Scherschwingungen großer Amplitude erheblich, wobei wiederum der Asphaltengehalt von Bedeutung ist. Die Frequenzabhängigkeit der dynamischen Moduln ermöglicht eine Abgrenzung zweier charakteristischer Bereiche des viskoelastischen Verhaltens, nämlich des Fließbereichs und des Übergangsbereichs zum Plateau des Speichermoduls. Die Intensität der Veränderung in den dynamischen Moduln hängt in ausgeprägter Weise von der Gruppenzusammensetzung der Bitumina ab.

Die Anfangswerte der Relaxationszeit, welche dem undeformierten Zustand korrespondieren, werden aus dynamischen Messungen bei niedrigen Frequenzen extrapoliert. Es handelt sich dabei um einen besonders strukturempfindlichen Parameter. Die Verwendung dieser Relaxationszeit ermöglicht die Herstellung einer verallgemeinerten Relaxationscharakteristik der Bitumina, welche bezüglich der Struktur, dem Verarbeitungsprozeß, der Natur, dem Oxidationsgrad, der Temperatur sowie der Frequenz der Zwangsbean-spruchung invariant ist.

Eine verallgemeinerte Temperaturabhängigkeit des Reduktionskoeffizienten in einer Gleichung vom WLF-Typ wird erhalten, wobei als Reduktionstemperatur die Erweichungstemperatur gewählt wird. Es wird eine Methode zur Bestimmung des viskoelastischen Verhaltens der Bitumina vorgeschlagen, wobei außer der für eine einzige Temperatur bekannten Fließkurve nur noch der Erweichungspunkt sowie die Relaxationszeit bei einer einzigen Frequenz benötigt werden.